近日，材料与能源学院（西南联合研究生院、云南省先进能源材料国际联合研究中心）郭洪教授团队在知名国际期刊Energy & Environmental Science （影响因子32.4）上发表研究论文“Leveraging polymer architecture design with acylamino functionalization for electrolytes to enable highly durable lithium metal batteries”（论文链接：https://doi.org/10.1039/D4EE02218A）。

研发具有优异综合性能的固态电解质有助于实现下一代更高能量密度、更好安全性和更长循环寿命的锂金属电池。其中，聚合物电解质具有良好的界面接触性和较高的工业化生产潜力，是实现以上目标最实用的选择之一。然而，机械性能不足、Li+传输动力学缓慢和电极/电解质界面稳定性较差等问题，严重限制了聚合物电解质的实际应用。充分挖掘聚合物本身的潜力，通过合理的大分子结构设计有望建立新的Li+输运通道并加速其传输动力学、改善锂离子沉积行为、提高电解质机械强度及界面动态适应性，进而提升固态电池整体性能。新的聚合物分子结构设计和相关离子传输机理研究，也为开发更高性能聚合物电解质提供了新的材料选择和有关理论基础。

本研究提出了一种新的分子结构设计来构筑凝胶电解质（GPE）的聚合物框架，该策略通过引入丰富的酰氨基功能基团来构建一个具有永久化学交联和可逆氢键交联的超分子网络。这种巧妙的网络结构设计与聚合物软链段长度调节相结合，赋予了GPE较高的机械强度和柔韧性，提升了电解质抑制锂枝晶生长的能力和循环过程中界面动态适应性。独特的聚合物框架设计和分子链上丰富的极性功能基团为Li+传输提供了快速、可逆的通道。

此外，有利的正负极电解质界面层组分形成也有助于增强界面稳定性。凭借更有利的锂离子传输通道和增强的界面稳定性，使用酰氨基功能化GPE组装的LFP||Li电池表现出超长循环寿命，在1 C下循环850次后容量保持率可达96.5%，LCO||Li电池在1 C下循环300次后容量保持率也高达96.8%。这项研究强调了聚合物电解质本体和界面协同调控作用的重要性，并为聚合物分子结构的合理设计提供了新见解。

云南大学材料与能源学院2022级硕士研究生郑佳雨为论文第一作者，郭洪教授，段玲艳博士为通迅作者。该研究得到了国家自然科学基金、云南省重大科技专项、云南大学“双一流”等项目资助。

来源：材料与能源学院

编辑：李哲 责任编辑：陈涛