近年来,化石燃料的过度使用已经引起了全球的能源危机及环境问题,极大的阻碍了人类社会的可持续发展。因此,为实现碳达峰碳中和的可持续发展目标,材料与能源学院(云南省先进能源材料国际联合研究中心)郭洪教授团队以云南大学为通讯单位,在国际著名期刊Chemical Engineering Journal (即时影响因子IF=12.83))发表新能源存储材料最新突破性进展“Rich S Vacant g-C3N4@CuIn5S8 Hollow Heterojunction for Highly Efficient Selective Photocatalytic CO2 Reduction”( https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894721019112)。
过量CO2排放导致严重的环境和能源问题,如煤和石油等传统化石燃料而导致的温室效应恶化等。通过光催化的太阳能驱动的二氧化碳还原,已被认为是解决能源短缺和过量CO2排放问题的最有效策略之一。但是,由于C=O(~750 kJ / mol)裂解能高,光转化CO2远没有在实际应用中得到普及。特别需要注意,由于二维纳米材料因为其特殊的形态结构而保留地高还原性。基于以上研究现状和面临的问题,课题组在前期研究基础上(Hong Guo*, et. al, ACS Energy Lett., 2020,1022; Hong Guo*, et. al, Appl. Catal. B:Environ., 2019, 243; Hong Guo*, et. al, Adv. Funct. Mater. 2021, 1707480; Hong Guo*, et. al, Nano Energy 2018, 51),郭洪教授提出结合了中空结构形貌构筑,双金属位点和富硫空位的优点,设计了具有改进的可见光光催化剂活性以催化还原CO2的g-C3N4@富硫空位的CuIn5S8异质结构,显著提高了光催化还原CO2生成CH4的选择性及活性。
CuIn5S8纳米薄片中硫空位的引入产生的双金属位点使催化剂具备了CO2RR反应中对于产物CH4较高的选择性;而g-C3N4的中空球壳结构则可以通过增大可见光在腔体内的反射次数实现对可见光利用率的提高从而对催化剂的性能进行优化。并且,通过原位红外与DFT计算明确了CO2RR反应中对CH4有显著选择性的机制(图1)。这项工作为开发低成本,持久循环稳定性,高活性和选择性的二氧化碳催化转化提供了一种新策略。
图1 Vacant g-C3N4@CuIn5S8 及光催化还原机制
郭洪教授为通讯作者。该论文成果得到973计划、国家自然科学基金面上项目、云南省科技厅-云南大学联合重点基金、省先进能源材料国际联合研究中心、省高校全固态离子电池重点实验室项目,云南大学杰出青年计划及云南大学研究生科研创新项目的支持。
供稿:材料与能源学院
编辑:李哲
责任编辑:王崴