近日，材料与能源学院（西南联合研究生院、云南省先进能源材料国际联合研究中心）郭洪教授团队在国际知名国产期刊Nano-Micro Letters（影响因子32.6）上发表了题为“Constructing Donor–Acceptor‑Linked COFs Electrolytes to Regulate Electron Density and Accelerate the Li+ Migration in Quasi‑Solid‑State Battery”的研究论文（https://doi.org/10.1007/s40820-024-01509-y）。
固态锂金属电池因高能量密度和高安全性而被视为电动汽车和能源存储系统的主要候选者。然而，固态电池的固态电解质面临低离子电导率和低选择性Li+传输的挑战，这可能导致锂枝晶生长、界面副反应产生和性能下降。这些问题主要是由于Li+是缺电子，容易与阴离子（TFSI-）配位，导致Li+解离度低（离子电导率低）和选择性低（迁移数低）。引入具有富电子的固态电解质可以减弱Li+和TFSI-之间的强配位，增强Li+迁移动力学，实现高选择性的Li+传输和高离子电导率。然而，精准设计和构建新的策略来调节固态电解质的电子浓度并充分研究电子与Li+之间的相互作用仍然存在较大的挑战。
本文通过构建给体-受体（D-A）来调控固态电解质电子密度，从而促进高选择性的Li+迁移并抑制锂枝晶的形成。利用不同电负性的元素（如C、N和F基配体）作为电子受体，与电子丰富的四(氨基苯基)卟啉（TAPP）基给体相结合。引入了具有强电负性的含氟配体，形成了有效的D-A相互作用，这不仅增强了对Li+的亲和力，还显著提高了离子电导率至6.7×10-4 S cm-1，并在锂金属对称电池中展示了出色的循环稳定性。此外，组装的Li/LiFePO4电池在5C下经过300次循环后容量保持率达到90.8%。通过这种策略，不仅实现了对电子密度调控，提高了离子电导率，还为理解固态锂金属电池中电子密度的作用提供了新的视角。此外，还通过原位表征、密度泛函理论计算和飞行时间二次离子质谱等技术手段，阐明了在“给体-受体”电解质体系中Li+快速迁移的机制。
云南大学材料与能源学院赵根福博士为论文第一作者，郭洪教授为通迅作者。该研究成果得到国家重点研发计划、国家自然科学基金面上项目、省先进能源材料国际联合研究中心、省高校全固态离子电池重点实验室，云天化股份有限公司及云南大学“双一流”学科建设项目的支持。
来源：材料与能源学院
编辑：李哲 责任编辑：陈涛
