近日,材料与能源学院彭智利副研究员团队在Advanced Materials(IF 27.4)上发表了题为“Hydrogen Bond-Mediated Self-Assembly of Carbon Dots Enabling Precise Tuning of Particle and Cluster Luminescence for Advanced Optoelectronic Applications”的研究论文(https://doi.org/10.1002/adma.202414450)。云南大学为该论文的第一单位和唯一通讯单位。文章第一作者为云南大学2019级硕士研究生纪春雨(现在中科院攻读博士)和2022级硕士研究生曾繁豪,云南大学彭智利副研究员为该论文唯一通讯作者。
碳点是一类粒径在纳米尺度的以碳元素为主体的碳纳米材料。碳点由于其优异的发光、合成方法和原料的多样性、高生物相容性及低成本等特性,近些年在多个领域如光电器件、能源转换与存储、生物医学及环境监测与保护等受到了广泛的关注与应用。但是高质量、低成本、发光高度可调的红光碳点的缺乏始终是该领域进一步发展的制约。
彭智利副研究员团队一直致力于高质量红光碳点的宏量制备及其在光电器件及生物医学领域的应用研究(Nano Energy 2023, 114, 108623;影响因子,17.6;ESI高被引论文。Coord. Chem. Rev. 2023, 498, 215469;影响因子,20.6)。在前期研究中,团队通过微波辅助水热法首次在国际上实现了红光碳点的公斤级合成。该方法合成的碳点总产率为96%,生产每克碳点的成本仅约为0.7元人民币(Carbon 2022, 192, 198-208;ESI高被引论文)。为进一步解决在上述工作中微波辐照对碳前体的分子取向和堆积控制不足,有可能导致无序聚合进而产生大量杂质的问题,团队进一步开发了碳前体结晶诱导的固态合成法,实现了高质量红光碳点的一步固态合成。以该碳点为荧光粉,成功构建了显色指数高达97(太阳光显示指数为100)的白光LED,是迄今为止报道的碳点衍生白光LED的最高值(Small 2023, 19,2304123;封面文章)。
但是,上述碳点只在分散态下发光,其在聚集态下由于强烈的聚集诱导淬灭(aggregation-caused quenching, ACQ)作用而失去发光性能。目前碳点领域的主流研究主要集中在分散态下的发光性质,而对其在聚集状态下的光致发光行为仍知之甚少。为了探究碳点在聚集态下的发光行为和机制,以进一步扩大碳点的应用,彭智利副研究员团队以百克尺度合成的苯二胺衍生碳点为模型,系统地研究了碳点固态发光的氢键诱导自组装过程,探讨了聚集态下碳点从颗粒到团簇的发光转变机制和调控策略。团队通过一系列实验初步揭示了碳点粒子到团簇的发光转换主要是由碳点-碳点和碳点-溶剂分子之间的竞争性氢键相互作用驱动的。
利用氢键调控的碳点颗粒-簇发光转换,团队成功实现了碳点荧光膜基于浓度的发光调控,并将其应用于高性能、可调谐LED构建,复杂信息加密系统及指纹识别。该项工作有望极大地促进领域同行对聚集态下碳点发光机制的理解,同时可为碳点基固态发光器件的设计与制造提供全新的思路。
该研究成果得到国家自然科学基金、云南省高层次人才引进计划、云南省应用基础研究计划的支持。部分材料表征得到云南大学先进分析测试中心和云南大学电镜中心的支持。
来源:材料与能源学院
编辑:张懿淼 责任编辑:李哲